Please use this identifier to cite or link to this item:
https://olympias.lib.uoi.gr/jspui/handle/123456789/31111Full metadata record
| DC Field | Value | Language |
|---|---|---|
| dc.contributor.author | Κωτσίνα, Νικολέτα | el |
| dc.date.accessioned | 2021-06-08T10:57:19Z | - |
| dc.date.available | 2021-06-08T10:57:19Z | - |
| dc.identifier.uri | https://olympias.lib.uoi.gr/jspui/handle/123456789/31111 | - |
| dc.identifier.uri | http://dx.doi.org/10.26268/heal.uoi.10940 | - |
| dc.rights | Attribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 United States | * |
| dc.rights.uri | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/us/ | * |
| dc.subject | Μοριακή φυσική | el |
| dc.subject | Ασύμετρα πεδία laser | el |
| dc.title | Αλληλεπίδραση μορίων με ασύμμετρο ω/2ω fs πεδίο laser | el |
| heal.type | doctoralThesis | - |
| heal.type.en | Doctoral thesis | en |
| heal.type.el | Διδακτορική διατριβή | el |
| heal.classification | Μοριακή φυσική | - |
| heal.dateAvailable | 2021-06-08T10:58:20Z | - |
| heal.language | el | - |
| heal.access | free | - |
| heal.recordProvider | Πανεπιστήμιο Ιωαννίνων. Σχολή Θετικών Επιστημών. Τμήμα Φυσικής | el |
| heal.publicationDate | 2015 | - |
| heal.bibliographicCitation | Βιβλιογραφία: σ. 125-134 | el |
| heal.abstract | Θέμα της παρούσας εργασίας είναι η μελέτη μορίων της αέριας φάσης υπό την επίδραση πεδίου laser δύο χρωμάτων με λόγο συχνοτήτων 2 (σχήμα ω/2ω). Ο συνδυασμός της θεμελιώδους συχνότητας και της δεύτερης αρμονικής, όσον αφορά στις διαδικασίες φωτοϊο-νισμού, συνεπάγεται σπάσιμο της συμμετρίας κατοπτρισμού. Επιπλέον αυτού, το προφίλ του ηλεκτρικού πεδίου του παλμού είναι πλέον ασύμμετρο. Στις πρώτες εφαρμογές τα πεδία ω/2ω χρησιμοποιήθηκαν για την επίτευξη αέριου δείγματος προσανατολισμένων μορίων και ήρθε ως η συνέχεια των εργασιών γύρω από την επίτευξη μοριακής ευθυγράμμισης. Το σχήμα αυτό αποδείχτηκε αρκετά επιτυχημένο στην κατεύθυνση της επίτευξης προσανατολισμένου δείγματος μορίων και συντέλεσε στο να μελετηθεί πειραματικά ο ιονισμός μικρών μορίων και να ελεγχθεί η ισχύς των θεωρητικών μοντέλων ιονισμού MO-SFA,MO-ADK [1],[2]. Ο έλεγχος της κατευθυντικότητας μοριακών θραυσμάτων [3] και η βελτιστοποίηση της παραγωγής υψηλών αρμονικών [4] είναι μερικά ακόμη παραδείγματα. Στα πλαίσια της παρούσας εργασίας αναπτύχθηκε διάταξη δημιουργίας ασύμμετρου πεδίου laser δύο χρωμάτων ω/2ω με χρήση της θεμελιώδους συχνότητας ενός υπερβραχέους (30 fs) laser κεντρικού μήκους κύματος 800 nm (800/400 nm). Αρχικά μελετήθηκε η φωτοδιάσπαση μικρών ανόργανων μορίων και συγκεκριμένα των N2, CO και N2O. Η μελέτη των μορίων CO και Ν2 μας έδωσε την δυνατότητα να κατανοήσουμε τον μηχανισμό αλληλεπίδρασης του πεδίου ω/2ω με τα μόρια (επιλεκτικός ιονισμός προσανατολισμένων μορίων). Το τριατομικό γραμμικό και ασύμμετρο μόριο N2O υπήρξε ένα εύλογο επόμενο μετά την μελέτη των διατομικών. Διαπιστώθηκε η δυνατότητα επιλεκτικού ιονισμού προσανατολισμένων μορίων. Καταγράφηκε επιπροσθέτως μια ιδιαίτερη εξάρτηση των θραυσμάτων που προκύπτουν μέσω της φωτοδιάσπασης N2O2+ ^NO++N+ ως προς την φάση φ του ασύμμετρου πεδίου ω/2ω η οποία αποδίδεται στην ύπαρξη δύο καναλιών διάσπασης του διπλά φορτισμένου πατρικού ιόντος τα οποία αποδίδουν προϊόντα με ίδια χαρακτηριστικά (m/z,KER) και συνεπώς μη-διακριτά με τις συμβατικές μεθόδους φωτοδιάσπασης σε ένα φάσμα μάζας ToF. Επιπλέον, η μελέτη του υποκατεστημένου N2O μας έδωσε την δυνατότητα να διακρίνουμε κανάλια διάσπασης τριών σωμάτων και να βγάλουμε συμπέρασμα για τον τρόπο που επιμηκύνονται οι δεσμού του μορίου καθώς αυτό οδηγείται σε διάσπαση. Στο τελευταίο κομμάτι της εργασίας μελετήθηκαν τα οργανικά μόρια της μεθανόλης και του τολουολίου. Κάτω από ακτινοβόληση με ισχυρά πεδία laser τα μόρια αυτά αλλάζουν γεωμετρία περνώντας σε ένα άλλο στερεοϊσομερές μέσω της μετακίνησης υδρογόνων στο μοριακό σκελετό. Η ανάλυση των δεδομένων μας έδωσε την δυνατότητα να εξάγουμε πληροφορίες για την δομή του στερεοϊσομερούς πριν την διάσπαση. Συγκεκριμένα στο μόριο της μεθανόλης και μέσω της κατευθυντικότητας των θραυσμάτων συμπεράναμε ότι στο κανάλι ch3 od2+ ^coh++ h2d+ η μεταφορά υδρογόνου γίνεται από την μεριά του οξυγόνου προς την μεριά του άνθρακα. Επιπλέον, διακρίνουμε ότι και σε κάποια από τα θραύσματα της μεθανόλης ενέχονται δύο μηχανισμοί-ένας γρήγορος και ένας αργός- που οδηγούν σε ιόντα ίδιων χαρακτηριστικών. Τέλος, στο μόριο του τολουολίου παρατηρήθηκε για πρώτη φορά κανάλι παραγωγής H+ υψηλής κινητικής ενέργειας. Η συγκριτική αξιολόγηση με τα δευτεριωμένα παράγωγά του καθώς και η εξάρτησή του από την φάση φ του πεδίου ω/2ω μας οδήγησαν στο συμπέρασμα ότι το θραύσμα αυτό προκύπτει αποκλειστικά στο μεθύλιο του μορίου. Επίσης, διαπιστώθηκε ότι η φάση φ του πεδίου ω/2ω μπορεί να χρησιμοποιηθεί ως μια πειραματική παράμετρος για τον έλεγχο της κατευθυντικότητας της εκπομπής των μοριακών θραυσμάτων H+, H+ από το τολουόλιο. Η παραπάνω μελέτη με ασύμμετρα πεδία laser ω/2ω, πέραν των καινούργιων πληροφοριών που αποκομίστηκαν σε σχέση με τα μόρια που μελετήθηκαν, διευρύνει επιπροσθέτως τα όρια αξιοποίησής της. Στις ήδη γνωστές εφαρμογές του που αναφέρθηκαν παραπάνω, προστέθηκαν η εφαρμογή τους για την διάκριση καναλιών διαφορετικής πρόδρομης κατάστασης που οδηγούν σε θραύσματα ίδιων χαρακτηριστικών, η βαθύτερη κατανόηση των διαδικασιών μεταφοράς υδρογόνου και η δυνατότητα ελέγχου της κατευθυντικότητας εκπομπής μοριακών θραυσμάτων. | el |
| heal.abstract | The subject of this dissertation is the study of gas phase molecules under the influence of a two-color laser field with a frequency ratio 2 (ω/2ω scheme). As far as the pho-toinization process is concerned, the combination of the fundamental frequency and its second harmonic, results to the breaking of the parity symmetry. Additionally, the profile of the electric field is no longer symmetric. During the first applications, the ω/2ω fields were used in order to prepare gaseous samples consisting of oriented molecules, making a step forward to the prior molecular alignment studies. This scheme proved quite successful towards achieving oriented molecular samples. Furthermore, it contributed to the experimental study of the ionization of small molecules along with the validity check of the theoretical ionization models MO-SFA and MO-ADK [1],[2]. The control over the directionality of the molecular fragments [3] and the optimization of the high harmonics yield [4] constitute some more examples. Within the framework of the present work, an asymmetric two-color ω/2ω laser field was developed by utilizing the fundamental frequency of an ultrashort (~30 fs) laser field with an 800 nm (800/400 nm) central wavelength. Initially, we investigated the photodissociation of small inorganic molecules, namely N2, CO and N2O. The study of CO and N2 molecules enabled us to understand the interaction mechanism between the ω/2ω field and the target molecules (selective ionization of oriented molecules). Following the study of diatomic molecules, the triatomic linear and asymmetric molecule of nitrous oxide (N2O) was a reasonable next step. As in the case of the diatomics, the mechanism of selective ionization of oriented molecules was also determined. Additionally, a peculiar dependence over the phase φ in fragments resulting via the photodissociation process N2O2+ ^NO++ N+ was recorded. It was attributed to the existence of two dissociation channels of the doubly charged parent ion. These lead to fragments with the same characteristics (m/z, KER) and therefore indistinctable by a conventional ToF mass spectrometer. Moreover, the study of substituted N2O enabled us to discern three-body dissociation channels and draw conclusions on the molecular bond stretching during dissociation. In the last part of the dissertation, the organic molecules of methanol and toluene were studied. Under irradiation with strong laser fields these molecules change their geometry, i.e. converting to another stereoisomer via hydrogen movement along the molecular skeleton (hydrogen migration). Our data analysis enabled us to extract information on the structure of the stereoisomer before the dissociation. Specifically, in methanol molecule and through the fragments' directionality, we have concluded that in the dissociation channel CH3OD2+ ^COH++H2D+ the hydrogen migration takes place from the oxygen site towards the carbon-site of the molecule. Moreover, it has been discerned that some of methanol fragments involve two dissociation mechanisms -a fast and a slow one- leading to ions with the same characteristics. Finally, the study on the toluene molecule revealed for the first time a dissociation channel leading to high kinetic energy H+ , H+ molecular ions. Comparative assessment of deuterated labelled toluene isotopes enabled us to conclude that these highly energetic fragments derive exclusively in the methyl moiety of the molecule. The dependence on the ω/2ω phase φ can be used as an experimental parameter for controlling the emission direction of the H+ and H+ ions. The above study with asymmetric ω/2ω laser fields has led to new information concerning the molecules under investigation. Additionally, it extends the limits of the two-color ω/2ω technique application. In the aforementioned known applications have also been added, the usage to distinguish dissociation channel starting from different precursor states that lead to fragments with same characteristics, a deeper understanding of hydrogen migration procedures, as well as the ability to control the emission direction of molecular fragments. | en |
| heal.advisorName | Κοσμίδης, Κωνσταντίνος | el |
| heal.committeeMemberName | Κοσμίδης, Κωνσταντίνος | el |
| heal.committeeMemberName | Κουρής, Στυλιανός | el |
| heal.committeeMemberName | Χαραλαμπίδης, Δημήτριος | el |
| heal.committeeMemberName | Κοέν, Σαμουήλ | el |
| heal.committeeMemberName | Τζάλλας, Παρασκευάς | el |
| heal.committeeMemberName | Καζιάννης, Σπυρίδων | el |
| heal.academicPublisher | Πανεπιστήμιο Ιωαννίνων. Σχολή Θετικών Επιστημών. Τμήμα Φυσικής | el |
| heal.academicPublisherID | uoi | - |
| heal.numberOfPages | 134 σ. | - |
| heal.fullTextAvailability | true | - |
| Appears in Collections: | Διδακτορικές Διατριβές - ΦΥΣ | |
Files in This Item:
| File | Description | Size | Format | |
|---|---|---|---|---|
| Δ.Δ. ΚΩΤΣΙΝΑ ΝΙΚΟΛΕΤΑ 2015.pdf | 10.57 MB | Adobe PDF | View/Open |
This item is licensed under a Creative Commons License
